Fononi chirali nel quarzo sondati da X

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Jan 23, 2024

Fononi chirali nel quarzo sondati da X

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Il concetto di chiralità è di grande rilevanza in natura, dalle molecole chirali come lo zucchero alle trasformazioni di parità nella fisica delle particelle. Nella fisica della materia condensata, studi recenti hanno dimostrato i fermioni chirali e la loro rilevanza nei fenomeni emergenti strettamente legati alla topologia1,2,3. La verifica sperimentale dei fononi chirali (bosoni) rimane tuttavia impegnativa, nonostante il forte impatto previsto sulle proprietà fisiche fondamentali4,5,6. Qui mostriamo la prova sperimentale dei fononi chirali utilizzando la diffusione anelastica risonante di raggi X con raggi X polarizzati circolarmente. Utilizzando il prototipo del materiale chirale quarzo, dimostriamo che i raggi X polarizzati circolarmente, che sono intrinsecamente chirali, si accoppiano a fononi chirali in posizioni specifiche nello spazio reciproco, permettendoci di determinare la dispersione chirale delle modalità reticolari. La nostra prova sperimentale dei fononi chirali dimostra un nuovo grado di libertà nella materia condensata che è di fondamentale importanza e apre la porta all’esplorazione di nuovi fenomeni emergenti basati sui bosoni chirali.

Le quasiparticelle nei solidi governano fondamentalmente molte proprietà fisiche e la loro simmetria è di fondamentale importanza. Di particolare interesse sono le quasiparticelle chirali. Ad esempio, i fermioni chirali emergono nei nodi degenerati nei semimetalli di Weyl1 e nei cristalli chirali2,3. I loro caratteri chirali si manifestano direttamente tramite un'anomalia chirale7 e portano a proprietà topologiche arricchite, tra cui la fotoeccitazione selettiva mediante luce polarizzata circolarmente8, fotocorrente chirale9 e trasporto7. Anche la presenza di bosoni chirali, come i fononi4,5,6,10,11,12,13,14,15,16,17 e i magnoni6,18,19,20, è stata ampiamente dibattuta.

I fononi chirali sono modi vibrazionali di solidi in cui gli atomi hanno un movimento rotatorio perpendicolare alla loro propagazione con polarizzazione circolare e momento angolare associati. Come risultato del loro momento angolare, i fononi chirali possono trasportare momenti magnetici orbitali, consentendo un effetto fonomagnetico analogo all'effetto optomagnetico di altre rotazioni atomiche elicoidali21,22. Di conseguenza, i fononi possono creare un campo magnetico efficace, che è stato invocato per spiegare l’osservazione dei magnoni eccitati23 e consente la loro eccitazione attraverso il trasferimento ultraveloce del momento angolare da un sistema di spin24. Mentre un campo magnetico fononico è stato finora discusso principalmente nel punto Γ, i fononi chirali sorgono naturalmente in materiali non centrosimmetrici lontani dal centro della zona e si basano su una simmetria fondamentalmente diversa.

L'osservazione sperimentale della chiralità dei fononi si è rivelata impegnativa. Se le rotazioni atomiche sono confinate in un piano contenente la direzione di propagazione dei fononi (fononi circolari), la modalità non può possedere un carattere chirale (le informazioni supplementari hanno considerazioni sulla simmetria) come accade per i fononi non propaganti in Γ e altri punti ad alta simmetria. Pertanto, i risultati basati su tecniche di sonde ottiche, come la spettroscopia chirottica16 e lo scattering Raman polarizzato circolarmente17, non sono sufficienti per identificare la presenza di fononi chirali a causa della grande lunghezza d'onda dei fotoni ottici, che limita l'esplorazione molto vicino al punto Γ. La prima affermazione di osservazione di un fonone chirale è stata fatta nei punti ad alta simmetria di un dicalcogenuro di metallo di transizione monostrato5, sebbene sia stato sostenuto che non fosse coerente con le argomentazioni sulla simmetria6. Pertanto, è fortemente richiesta la creazione di un metodo sperimentale che verifichi direttamente il carattere chirale dei fononi.

In questo lavoro, dimostriamo i fononi chirali in un materiale chirale in punti di moto generali nella zona di Brillouin. Indaghiamo la chiralità dei fononi utilizzando lo scattering anelastico risonante di raggi X (RIXS) con raggi X polarizzati circolarmente. La nostra strategia si basa sul fatto che i raggi X polarizzati circolarmente sono chirali e si ispira all’uso dello scattering elastico risonante di raggi X per sondare la chiralità di un reticolo statico utilizzando raggi X polarizzati circolarmente su riflessioni proibite dell’asse della vite25. Utilizzando RIXS, i fotoni chirali polarizzati circolarmente possono accoppiarsi a modalità fononiche chirali dinamiche trasferendo momento angolare e il processo può avvenire in punti di momento generale nello spazio reciproco. La nostra analisi teorica mostra che il dicroismo circolare osservato in RIXS è causato dagli orbitali degli atomi risonanti che si allineano in modo chirale determinato dalla struttura cristallina chirale; calcoliamo il momento angolare dei fononi nel corrispondente punto Q utilizzando la teoria del funzionale densità (DFT).

to the final state |f> with m phonon modes can be evaluated to lowest order in α using the ultrashort core-hole lifetime expansion27. Introducing the circular polarization basis \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\bf{c}}}\), where a fully left circularly polarized photon corresponds to \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\rm{c}}}^{{\rm{L}}}=\left({\rm{1,0}}\right)\) and a right one to \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\rm{c}}}^{{\rm{R}}}=\left({\rm{0,1}}\right)\), the RIXS amplitude becomes (Supplementary Information)/p>